江苏激光联盟导读：
据悉，东京大学的研究人员最近克服困难开发了一种宽带太赫兹指纹拉曼光谱。
拉曼光谱为化学测量提供了一种强有力的方法。通过直接探测分子振动，它可以获得化学特性，而不需要化学标记。由于这些优点，它已经成为各种领域不可或缺的工具，包括材料科学、生物、制药和食品科学。
Sagnac干涉和光学滤波技术结合在一起，提供了24,000光谱/s的双区(thz -指纹)拉曼光谱灵敏度。
宽带拉曼振动光谱通常分为三个不同的光谱区域:太赫兹(THz)，或低频(
尽管宽带太赫兹指纹拉曼光谱提供了丰富的信息，但现有的获取方法通常具有较低的实时光谱采集率(一般为10个光谱/秒)，表现为粗糙的实验时间分辨率。尽管几个研究小组已经将宽带拉曼光谱采集率提高到令人印象深刻的水平(10,000到100,000个光谱/秒的量级)，但这些方法往往局限于检测太赫兹或单独的指纹区域。这些局限性阻碍了在分子键和结构水平上研究短寿命不可逆现象。
SE-ISRS(蓝色，左轴)和FT-CARS(绿色，右轴)时域信号在小于42μs的时间内同时采集。放大的插图在时间上对应于虚线矩形中勾勒出的区域。在SE-ISRS信号中，低频拉曼模占主导，而在FT-CARS信号中，高频拉曼模相对较强。
据《先进光子学》杂志报道，东京大学的研究人员最近克服了这些限制，开发了一种宽带太赫兹指纹拉曼光谱，其光谱速率超快，达到24,000光谱/秒。这项新技术被命名为“双检测脉冲振动光谱”(DIVS)，能够同步测量两种不同类型的振动信号，当同时检测时提供双区域灵敏度。更专业的是，DIVS将光学长通和短通滤波与共路Sagnac干涉测量技术相结合，同时检测频移激光脉冲(“FT-CARS”，指纹敏感)和相位延迟位移脉冲(“SE-ISRS”，太z敏感)。此外，DIVS的设置很简单，只需要一个激光器。
研究人员在66 cm-1(2.0 THz)到1211 cm-1的拉曼光谱范围内对几种透明液体化合物进行了DIVS概念验证测量。在42μs的单喇曼功率谱中，得到了最强的特征振动峰，信噪比高达1000。在现阶段，对于高浓度透明样品的研究，建议采用DIVS，但设计上的修改可能会克服这些限制。
(a) SE-ISRS和(b) FT-CARS光谱的瀑布图。在24,000个光谱/s下获得光谱。插图显示了1500个平均光谱的图。瀑布图中的单个光谱归一化为对应的1500-光谱平均图中噪声区2000-2400cm−12400 cm−1的平均功率。
这项工作为亚毫秒时间分辨率的实时宽带太赫兹指纹拉曼测量提供了潜力。DIVS应用的一个有前途的方向是在聚合物科学。除了指纹区域的分子键振动特征外，聚合物在太赫兹区域显示出丰富的结构信息。超快DIVS能够很好地适应于理解分子水平上的快速聚合系统。
SE-ISRS和FT-CARS信号在DIVS中归一化功率的模拟频率依赖图。SE-ISRS功率(蓝色)在低频拉曼光谱区域占主导地位，而FT-CARS功率(绿色)在指纹区域较高。
来源："Ultrafast impulsive Raman spectroscopy across theterahertz–fingerprint region," Adv. Photonics 4(1)(2022), doi10.1117/1.AP.4.1..
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